左宗棠利用其幕僚时积累的人望和威名，招募了大量湘楚旧将和湘军旧部，一个月内招募了5000人。
在训练后左宗棠率军开赴江西同太平军作战。左宗棠先后攻占德兴和安徽婺源。
当时曾国藩与太平军在江西安徽一带反复拉锯，左宗棠率楚军进入江西后多次击败太平军，解曾国藩燃眉之急。清廷以军功授左宗棠太常卿。
咸丰十一年咸丰帝逝世，同年，慈禧联合恭亲王奕发动辛酉政变，解除顾命八大臣的职务。
为笼络人心，慈禧重用以曾国藩为首的汉族地方实力派，左宗棠也得到了慈禧太后的器重，出任浙江巡抚。
左宗棠出任浙江巡抚后，率军进军浙江。
当时浙江仅衢州一城为清军所控，其余皆为太平天国所控制。
左宗棠进入浙江后，李秀成弟侍王李世贤率军进攻衢州。
左宗棠与之多次交战，化解了李世贤对衢州的进攻。
此后左宗棠转守为攻，在半年中连下汤溪、龙游、兰溪，后攻占金华，又连克六县。
左宗棠利用洋枪队，在同治二年3月15日攻占绍兴。
此时，太平军在浙江仅剩杭州湖州二城。5月清廷授左宗棠闽浙总督。
同年十二月，李鸿章攻占苏州，后因立功心切又于同治三年3月攻入浙江嘉兴。
左宗棠不愿李鸿章插手浙江，遂急攻杭州，于3月31日攻克杭州。
清廷加封左宗棠太子少保，赏黄马褂。
7月左宗棠攻克湖州，浙江全境复为清廷所得。清廷以功授左宗棠恪靖侯。
左宗棠在同治四年至五年间的两年里调集各路人马，基本剿灭了福建境内的太平军残部。
左宗棠在鸦片战争时期就认识到西方坚船利炮的巨大威力。
左宗棠在与洋枪队的协同作战中，他更是充分认识到了西洋武器的威力。
因此他积极参与洋务运动，创办了不少军事企业、机构。
左宗棠十分重视新式战舰在海战、河流作战中的作用。
在与太平军作战间隙左宗棠就命人在杭州仿制了一艘小轮船。
“在与太平军的战事结束后，左宗棠将精力投入到加强海防