7月1日，斯莫林正式转会曼联。8月8日，在曼联3比1战胜切尔西的英足总社区盾杯比赛中，斯莫林于比赛下半场70分钟时替补法比奥·达席尔瓦上场，助力球队收获了一枚社区盾奖牌。在2010-11赛季，斯莫林在曼联获得英超冠军奖杯。
2012年7月21日，斯莫林因伤接受跖骨骨折手术而缺席英超2012-13赛季的开始阶段，严重的伤病使他不得不退出整个季前巡回赛，直到11月7日斯莫林才获得回归赛场机会。在整个2012-13赛季，斯莫林共上场23次，随曼联夺得该赛季英超冠军奖杯，这也是他加盟曼联三个赛季以来上场次数最少的一个赛季。
2013年11月27日，斯莫林在客场5-0战胜勒沃库森足球俱乐部的比赛中打进了自己在欧冠的首个进球，助力球队晋级欧冠16强。在效力曼联期间，斯莫林因为在赛场上有着优异的表现，在2014年夏天获得代表英格兰征战巴西世界杯的机会。
2014年11月29日，斯莫林在老特拉福德球场3比0战胜赫尔城的比赛中打进了他在该赛季的第一个英超进球，这也是他三年来在老特拉福德的第一个进球。
2015-16赛季，由于季初后防伤兵众多，尤其中后卫更加是重灾区，因此斯莫林被范加尔委以重任担任首发球员。不过以往斯莫林给与球迷的印象都是“定时炸弹”，因表现飘忽不定，但自此开始斯莫林的表现不同往日，不仅巩固了曼联的中路防守及制空能力，还能在关键时刻发挥重要作用。当时斯莫林已经成为了曼联后防线中的首发球员主力。
2016年9月24日，斯莫林在比赛第22分钟的头球攻入了他在2016-17赛季的第一个进球，帮助球队以4比1战胜英超卫冕冠军莱斯特城，并助力曼联获得2016-17赛季欧联冠军。
2018年9月15日，斯莫林在2比1战胜沃特福德的比赛中打进了他代表曼联在2018-19赛季的最后一个进球助力曼联在对阵沃特福德的比赛中扩大了领先优势。同时这粒进球也被《曼彻斯特晚报》视为“斯莫林职业生涯